Castrovilli có lần đầu khoác áo đội tuyển quốc gia Ý dưới thời huấn luyện viên Roberto Mancini, vào ngày 15 tháng 11 năm 2019, vào sân từ ghế dự bị thay cho Lorenzo Insigne trong chiến thắng 3-0 trên sân khách trước Bosna và Hercegovina, tại vòng loại Euro 2020.[5] Sau chấn thương của Lorenzo Pellegrini, vào tháng 6 năm 2021 anh được Mancini triệu tập lên đội tuyển Ý tham dự Giải vô địch bóng đá châu Âu 2020.[6]

Năm 2020, anh cùng đội tuyển Ý giành chức vô địch Euro lần thứ hai sau khi vượt qua đội tuyển Anh ở trận chung kết.